Scribblenauts Unlimited vertelt het verhaal van Maxwell, die, nadat hij een grap heeft uitgehaald met een oude tovenaar, zijn zus moet redden van een vloek. Om dit te bereiken, moet hij de wereld rondreizen en mensen helpen om Starites en Starite-fragmenten te verzamelen.
In tegenstelling tot zijn voorgangers gebruikt Scribblenauts Unlimited een levelstructuur waarin meerdere personages met missies in dezelfde zone verschijnen. Deze personages hebben allemaal een puzzel die de speler moet oplossen, meestal met behulp van het notitieboekje in het spel. Dit notitieboekje laat elk voorwerp of persoon verschijnen die de speler erin schrijft, net als in de vorige games. Ook kunnen er nog steeds bijvoeglijke naamwoorden worden gebruikt om objecten, mensen en dieren te beschrijven. Een nieuwe functie zijn de raadsels in het menu, die zijn gecategoriseerd onder onderwerpen zoals ‘Eten’ of ‘Voertuigen’. De speler moet simpelweg raden naar welk voorwerp het raadsel verwijst.
Scribblenauts Unlimited introduceert ook een ingebouwde objecteditor waarmee spelers hun eigen voorwerpen kunnen maken en online kunnen delen.



