Globox, een vriend van Rayman, heeft de wereld in gevaar gebracht. Door de Heer van de Donkere Lums op te eten, heeft Globox de Hoodlums woedend gemaakt, die van plan zijn hun meester terug te nemen, ongeacht de prijs voor de wereld om hen heen. Het is aan Rayman om de dag te redden en een remedie te vinden om de Donkere Heer uit Globox te verdrijven.
Net als zijn Game Boy-voorgangers is Rayman 3 grotendeels een traditionele side-scrolling platformer. Het hoofddoel is het einde van een level te bereiken, maar er zijn verschillende items te verzamelen die allemaal meetellen voor de 100% voltooiing. Sommige van die items kunnen alleen worden verzameld door het level opnieuw te bezoeken met extra vaardigheden die je tijdens het spel leert. Daarnaast zijn er twee 3D-minigames met jetskiën en kartracen.
Nieuwe vaardigheden, dankzij power-ups verspreid over de levels, stellen Rayman in staat om onder andere Heavy Metal Fist en de Shock Rocket vijanden om hem heen neer te halen, terwijl de vergrendelde kaak Rayman in staat stelt om te moeilijk bereikbare plekken te bereiken.
De GBA-versie kan via de linkport met een GameCube worden gekoppeld, waardoor spelers exclusieve minigames op beide systemen kunnen spelen en nieuwe levels naar de GBA kunnen downloaden.


